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美國能源部研究人員研究了一種分解神經無害毒劑

2019/4/24編輯:Ma Liang 人氣:3178

【導讀】包括美國能源部(DOE)布魯克海文國家實驗室研究人員在內的一組科學家研究了一種分解神經毒劑,消除其有害和致命影響的催化劑。該研究于4月19日星期五在Journal of Physical Chemistry Letters上發表。

“我們的工作是?;な勘推矯癲皇芑д郊粒–WAs)影響的持續多部門努力的一部分,”在布魯克海文實驗室和石溪大學聯合任命的物理學家阿納托利·弗倫克爾說道,他是該報的第一作者。“這項研究要求我們在很小的范圍內理解分子相互作用,并開發能夠觀察這些相互作用的特殊表征方法。這是一組非常復雜的問題,也會產生非常直接的社會影響。”

尋找最佳的去污方法

自第一次世界大戰首次使用CWA以來,科學家們一直在測試多種減輕其毒性作用的方法。最常見的方法之一是過濾 - 使用吸收性材料,如海綿,可以防止化學物質擴散。

“過濾方法的有用性是有限的,因為一旦過濾器達到其容量,就需要進行再生,去除或更換,”Frenkel說。“我們認為更好的方法是用催化劑分解CWA,使化學品無害,同時重新使用催化劑。”

為了更深入地研究這種方法,研究團隊專注于沙林的去污,沙林是一種阻止肌肉收縮和放松的神經毒劑。沙林抑制體內一種重要的酶,它在向肌肉傳遞神經元信號中起著關鍵作用。如果這些信號受到損害,肌肉就會保持收縮狀態,因為關鍵肌肉(如心臟)無法移動,因此會變得致命。

“我們的重點是開發智能空氣過濾器,在分子甚至到達個體之前消滅沙林,”弗吉尼亞理工大學科學家約翰莫里斯說,他組建了研究團隊。“積極分解空氣中毒素的新催化劑將用于?;な勘推矯衩饈芑д降鈉蘋敵雜跋?。”

為了使分解方法有效,研究人員需要確定一種能夠有效分解沙林的催化劑,還需要能夠長壽的催化劑 - 一種不會過快抑制或產生阻礙活性位點和反應的反應產物的催化劑。催化劑無效。

在之前的研究中,化學家們發現了一組叫做多金屬氧酸鹽(POMs)的物質,可以作為分解神經毒劑的良好候選物。現在,Frenkel和他的團隊測試了一種由埃默里大學的團隊成員準備的獨特材料,該材料具有將兩個POM分子連接在一起的鋯原子。

“為了確定催化劑的工作原理,你必須找到它的活性位點,”Frenkel說。“我們假設孤立的鋯原子是這種催化劑的活性位點。為了測試這種理論,我們不僅通過一種方法分析了這種材料,而且通過許多表征技術 - 一種多模式方法,使我們能夠從中分離出活性分子。那些在反應中沒有變化的東西。“

此外,他們的實驗是在發現沙林的現實條件下進行的 - 氣相。先前對用于CWA凈化的POM催化劑的研究僅在液相中進行。

所有實驗均使用無害沙林氣體模擬物進行。“重要的是要認識到神經毒氣等有害物質在傳統的研究設施中不易研究,例如布魯克海文實驗室,”弗倫克爾說。“因此,在CWA凈化研究領域,科學家們不會使用真正的神經毒劑,而是使用能模擬其活動而不會造成傷害的模擬物。”

為證實他們的模擬物的表現方式與沙林相同,研究小組的實驗在美國陸軍的CCDC化學生物中心(CBC)在阿伯丁試驗場用實際的沙林重復進行。

“將我們的測量結果與在相同環境條件下進行藥劑測試的能力相結合,使我們能夠驗證模擬工作,并充分了解POM如何吸附化學戰劑并與其作出反應,”該論文的共同作者Wesley Gordon說。

從多模態方法研究催化劑

對于布魯克海文的第一項研究,研究人員進行了X射線光電子能譜(XPS) - 一種利用超亮X射線測量樣品元素組成的研究技術。

“XPS是一種對光電子的動能敏感的技術,當光子被超亮X射線照射時會從材料中排出,”Frenkel說。“利用這種技術,我們觀察到分子中鋯原子的電荷狀態發生了變化,這告訴我們催化劑中的鋯與神經毒劑發生反應。”

從那里開始,該團隊比較了其他幾種技術的數據,這些技術在Brookhaven的國家同步加速器光源II(NSLS-II)和SLAC國家加速器實驗室的斯坦福同步輻射光源(SSRL) - 兩個DOE科學用戶設施辦公室完成。

“在NSLS-II中,我們使用一種稱為原位X射線衍射的技術來揭示原子結構中的長程有序或無序,”NSLS-II X射線粉末衍射(XPD)光束線的光束線科學家Sanjit Ghose說。 ,進行研究的地方。“比較衍射圖清楚地顯示了鋯-POM晶格的無序化與模擬分子的吸附。”

在SSRL,使用稱為X射線吸收精細結構光譜的技術來識別在化學反應的不同階段的鋯周圍的局部原子環境的變化。

理論完成了這個難題

在將他們的實驗技術結果相關聯之后,科學家們發現了令人驚訝的事情。“通常,催化劑是一種保持穩定的剛性結構,”Frenkel說。“最初,這種催化劑是一種二聚體 - 兩個由兩個橋接鍵連接起來的大分子。它看起來像一個有兩個輪子的自行車和一個連接它們的框架。我們通過所有這些技術觀察催化劑后所了解的是自行車破了進入兩個“輪子”,“框架”被切斷。“

使用該催化劑的計算機模型,該團隊在弗吉尼亞理工大學和埃默里大學的計算化學家確定結構變化將鋯原子暴露于沙林,并且發現沙林 - 鋯相互作用是造成神經毒劑分解的原因。

“打破二聚體的過程相當于激活催化劑,”Frenkel說。在下一階段的研究中,該團隊將利用其結果來設計和優化具有隔離鋯位點的催化劑,基于其他多孔材料,這些材料具有增強的分解CWA活性。

這項研究得到了美國陸軍研究實驗室,美國陸軍研究辦公室,國防威脅降低機構和國家科學基金會的支持。NSLS-II和SSRL的運營得到美國能源部科學辦公室的支持。Brookhaven的實驗室指導研究和開發計劃提供了額外的支持。

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(來源: 生物幫 )

標簽:催化劑,X射線衍射,儀器

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